Святитель Феодосий родился в начале тридцатых годов XVII столетия в Подольской губернии, в древнем дворянском роду Полоницких-Углицких; отец его был священником. С детства мальчик отличался кротостью и любовью к молитве, а способности его раскрылись в Киево-Братской коллегии — в те годы это был главный центр защиты православия от натиска католического духовенства, иезуитов и униатов. Учили там просвещённейшие люди своего времени, а товарищами будущего святителя были Симеон Полоцкий, Иоанникий Голятовский, Варлаам Ясинский. Полного курса он, по-видимому, не окончил: после разорения Подола поляками коллегия на несколько лет закрылась. Признательность школе он сохранил на всю жизнь.

Постриг Феодосий принял в Киево-Печерской лавре, в честь преподобного Феодосия Печерского. Он был архидиаконом Киево-Софийского собора, затем наместником митрополичьего дома, но вскоре оставил Киев ради отдалённого Крутицкого монастыря, славившегося строгостью жизни; там его посвятили в иеромонаха. В 1662 году он стал игуменом Корсунского монастыря, а в 1664-м — настоятелем древней Киево-Выдубицкой обители, незадолго до того побывавшей в руках униатов и совершенно разорённой. Восстановил он её быстро. Особенно заботился о благолепии службы: созданный им хор славился не только в Малороссии, но и в Москве, куда он посылал своих певчих. Для братии, искавшей уединения, устроил неподалёку небольшой скит.

Были и тяжёлые дни: вместе с другими игуменами его обвинили в измене и мнимой переписке с изменниками. Осенью 1668 года ему пришлось давать объяснения, а через два месяца клевета открылась и обвинённые получили прощение. Архиепископ Лазарь (Баранович) оценил его качества и приблизил к себе, называя овцой стада Христова, научившейся покорности. Став местоблюстителем Киевской митрополии, Лазарь назначил Феодосия своим наместником в Киеве. В этом качестве он участвовал в избрании митрополита Киевского и ездил с известием об этом в Москву; результатом посольства стало воссоединение Киевской митрополии с Русской Православной Церковью.

В 1688 году святой был назначен архимандритом черниговского Елецкого монастыря — бедного и неустроенного после разорения. За два-три года обитель пришла в полное благосостояние. 11 сентября 1692 года Феодосия торжественно хиротонисали во архиепископа в Успенском соборе Московского Кремля.

Об управлении епархией сведений сохранилось мало. Известно, что святитель заботился о старых и новых монастырях и храмах: при нём был создан Печеникский девичий монастырь, основан Любецкий скит, освящены храмы в Домницкой обители и на Болдинской горе близ древнего Ильинского монастыря. Он строго выбирал кандидатов в священники, покровительствовал черниговским духовным школам и пригласил из Киева учёных монахов — среди них был святой Иоанн (Максимович), будущий митрополит Тобольский. Отличали святителя справедливость, сострадание и миролюбие: за советом к нему шли не только православные, но и люди других исповеданий.

Окормлял он Чернигов недолго. Чувствуя приближение смерти, он вызвал Иоанна (Максимовича) и возвёл его в архимандрита Елецкого монастыря, готовя себе преемника. 6 февраля 1696 года святитель скончался и был погребён в черниговском Борисоглебском соборе, в особом склепе за правым клиросом. Позже святитель Иоанн построил над его гробом свод с благодарственной надписью в стихах — за собственное чудесное исцеление от тяжкой болезни. Прославление святителя Феодосия совершилось 9 сентября 1896 года.