Ангелина была выдана замуж за сербского деспота Стефана Слепого Бранковича. По одним сведениям, она дочь князя Георгия Албанского, по другим — принадлежала к роду Черноевичей и приходилась племянницей воеводе Ивану-бею, правителю Черногории. Брак, как большинство браков правящих семей, заключался по политическому расчёту — тем удивительнее святость, просиявшая потом во всём этом доме.

Жизнь семьи была полна бед и превратностей. При этом супруги жили в любви и согласии; у них родились сыновья Георгий и Иоанн и дочери Мара и Милица. Около десяти лет семья скрывалась от расправы в итальянской области Фурлании; там Стефан и скончался. Овдовев в 1476 году, Ангелина растила детей в трудных обстоятельствах, пока венгерский король Матвей Корвин не выделил им земли в Среме. В 1486 году они поселились в селе Купиново и перенесли туда мощи деспота Стефана, у которых совершались чудеса.

Старший сын Георгий правил Сремом, в 1497 году оставил трон, принял постриг с именем Максим и достиг святости в сане святителя; младший, деспот Иоанн, скончался в 1502 году. Ангелина пережила и мужа, и всех детей, не раз перенося их святые останки.

Около 1509 года она приняла монашество. В том же году отправила своего духовника Евгения к великому князю Василию III с просьбой о помощи: «Наша держава ныне упадает, а твоя держава возвышается», — писала она, прося взять на себя попечение о храмах и обителях, созданных предками. Русский князь отозвался: были построены церковь и келлии для монахинь, так возник Крушедольский монастырь. Ангелина стала в нём настоятельницей и последние годы провела в молитве у мощей мужа и сыновей. Скончалась она в 1520 году.

В службе преподобной говорится о её стойкости, милосердии, терпении и мудрости, о верности жены и жертвенности матери. Народ звал её просто «матерью Ангелиной». Мощи её вместе с останками святого семейства покоились в Крушедоле; часть святыни уцелела и после разорения монастыря в 1716 году.

На иконах преподобную Ангелину пишут в монашеской ризе: в одной руке книга, в другой — чётки или крест. Её лик присутствует и на всех образах святого семейства Бранковичей.